摘要:煤層氣成因研究涉及到煤層氣的形成機理、運移和逸散、母質特性和形成環境等,并與盆地演化和資源評價等有密切的關系。從地球化學角度對現階段煤層氣成因研究成果進行分析,系統總結了各成因類型煤層氣的地球化學研究進展,并指出了存在的問題和今后的發展趨勢。研究表明:煤化作用各階段形成的不同成因類型煤層氣具有不同的成因機理、氣體成分特征和δ13C(CH4),δD(CH4)和δ13C(CO2)等同位素組成差異;稀有氣體在煤層氣成因研究過程中能夠提供豐富的地球化學信息;不同的煤層氣形成機制下,煤巖飽和烴和芳香烴等生物標志化合物表現出不同的降解特征;地下水化學組成的變化和微生物的活動對煤層氣的形成和運移有重要影響;微生物產氣的探索將為煤制氣提供新思路。最后指出,煤層氣成因綜合識別、復雜地質演化條件下不同成因類型煤層氣的賦存特征、與煤制氣相關的煤層氣形成機制探索等幾個方面將是今后研究中值得重視的問題。

　　關鍵詞:煤層氣;成因類型;同位素;生物標志化合物;地下水化學

　　19世紀以來,隨著歐美各國煤炭開采向深部推進,瓦斯爆炸嚴重影響到礦井生產和人身安全,因此早期對煤層氣的研究主要從防治瓦斯突出和爆炸的角度進行。隨著世界能源需求的增長,煤層氣作為一種非常規能源,其資源效應開始逐漸被重視[1-3]。由于以往對其形成機理和成因等研究程度很低,難以對煤層氣資源價值做出合理評價。此外,煤炭開采過程中排放的甲烷等溫室氣體占全球每年排放量的8%~10%,對全球氣候變化產生了重大影響[2-4]。

　　1煤層氣成因類型及形成過程

　　早期煤層氣成因類型的劃分,主要依據煤層氣氣體成分和甲烷碳、氫同位素組成的特征,認為煤層氣主要有生物成因和熱成因兩類,其中生物氣有原生生物氣和次生生物氣之分[6]。Scott等將熱成因氣進一步細分為早期熱成因濕氣和主期熱成因干氣[5]。Song等把煤層氣劃分為5類:原生生物氣、次生生物氣、熱降解氣、熱裂解氣及混合成因氣[7]。

　　2氣體組成與同位素地球化學特征

　　2．1煤層氣氣體組成地球化學特征

　　煤層氣組成差異很大,主要包含CH4,重烴氣(C2+),CO2,N2等[6,21-23],另外還含有一些微量組分:CO,H2S,He,Ar,Hg等。其中,CH4含量一般在50%以上,在淺部N2與CH4存在消長關系[22],反映了大氣對煤層氣的改造[18]。當然,有機質含氮化合物在細菌等降解作用下會形成內生氮氣。目前關于煤層氣中氮同位素研究較少,但一般認為,有機成因氮氣同位素要偏輕。隨著演化程度的提高,重烴組分(C2+)含量具有先變高再變低的規律,含量有時也可達20%,其中乙烷和丙烷較常見,其他組分較少[23]。一般隨著碳數的增加和埋深變淺,煤層氣中各烴類組分含量逐漸降低。對于熱成因氣,Berner等提出下列經驗公式來標定熱成因氣中甲烷(C1)、乙烷(C2)和丙烷(C3)的相對體積含量[24]:φ(C1)=9．1lnRo+93．1808第5期琚宜文等:煤層氣成因類型及其地球化學研究進展φ(C2)=-6．3lnRo+4．8φ(C3)=-2．9lnRo+1．9由于產氣有機質類型多樣、產氣機理復雜和構造演化多變等原因,不同成因的煤層氣,在氣體組成上有明顯差異。因此,可以通過分析氣體組分特征,對煤層氣成因進行初步的判別,具體的指標有C1/∑C1-5(vol,%),C1/(C2+C3)(vol,%),CDMI等,其中CDMI=φ(CO2)/[φ(CO2)+φ(CH4)]。

　　2．2同位素地球化學特征

　　煤層氣成因類型判別的過程中,CO2,CH4和C2H6等的δ13C,δD發揮了重要作用(圖2)。稀有氣體同位素3He/4He和地下水中δD,δ18O等也可常用于判別煤層氣成因。Rice通過分析匯總,指出煤層氣中甲烷的δ13C分布在-80．0‰~-16．8‰,δD在-333‰~-117‰,乙烷δ13C分布在-32．9‰~-22．8‰,CO2的δ13C分布在-26．6‰~+18．6‰[6]。由于煤層氣形成過程復雜,不同學者在利用甲烷δ13C,δD同位素組成界定成因類型不同的煤層氣時,認識上有一些分歧。

　　3煤層氣形成機理研究進展

　　由于煤層氣形成機理復雜,有機質類型和成熟度等的差異,許多問題通過同位素組成的分析仍不能有效解釋[28,31]。此外,煤層氣成因類型等問題的探討,也不能僅僅局限在對煤層氣本身進行研究,而要更加關注煤層氣生成過程中煤巖的有機質組分演化特征和形成條件等方面的內容。例如,腐泥煤富氫,烴類組成以飽和烴為主,多環芳烴及含氧官能團較少,有機質在演化過程中主要形成液態烴,伴有一定量的氣態烴產出,但重烴含量較高;腐殖煤相對富氧貧氫,飽和烴含量少,以形成氣態烴為主,在成熟階段形成的煤層氣雖仍屬濕氣,但重烴含量要低于腐泥煤[20]。不同形成機制作用下,煤層氣形成過程中氣源母質的變化特征需要進一步研究。

　　4存在的問題及發展趨勢

　　作為煤層氣地質學傳統的研究內容,煤層氣氣體組分特征及其含量變化情況、同位素組成等地球化學特征能夠很好地反映煤層氣成因、運移和演化等過程。然而由于煤層氣的生成涉及到產氣母質、形成環境條件等多方面內容,不能僅僅局限在研究煤層氣本身,需要將煤層氣生成過程中煤巖有機分子(例如生物標志化合物)的變化特征及其同位素組成特征和煤層氣氣體組分的地球化學特征綜合起來進行系統研究,并且還要考慮到煤層氣生成過程中的環境條件等。結合目前煤層氣地球化學研究多學科交叉的發展趨勢,以下幾個方面需要更加關注和加強研究：

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